與常規(guī)技術(shù)(例如吸附液體)相比，吸附技術(shù)去除對(duì)環(huán)境有毒氣體(例如二氧化硫)具有多種優(yōu)勢(shì)，例如易于再生，維護(hù)成本低和工廠設(shè)計(jì)簡(jiǎn)單。因此，在最近幾年中，已經(jīng)研究了多種吸附劑，用于煙氣洗滌應(yīng)用。活性炭材料是用于二氧化硫回收的常用的吸附劑之一。在過(guò)去的二十年中，發(fā)現(xiàn)了一系列豐富的不同碳納米材料。與活性炭不同的是，這些納米材料具有明確的幾何結(jié)構(gòu)和明顯的孔結(jié)構(gòu)。在文中，研究了二氧化硫在不同碳納米材料上的吸附，即碳納米角，多壁碳納米管，單壁碳納米管和垂直排列的碳納米管，并與活性炭和氧化石墨烯進(jìn)行了比較概述了該系列活性炭吸附劑的吸附行為。重要的是，雖然發(fā)現(xiàn)化學(xué)吸附在活性炭中占主導(dǎo)地位，但碳納米材料上的二氧化硫吸附是通過(guò)物理吸附機(jī)制發(fā)生的。

　　各種炭材料的基本特征分析

　　圖1顯示了不同吸附劑的示意圖。活性炭具有無(wú)序的孔結(jié)構(gòu)(圖1a)，其孔隙度是由基本結(jié)構(gòu)單元的無(wú)規(guī)堆積引起的，該結(jié)構(gòu)單元可能是小于10-20環(huán)的平面芳族結(jié)構(gòu)，分布在2-4層上或有缺陷的微石墨烯層。具有這種形態(tài)，它代表具有擴(kuò)展的結(jié)構(gòu)紊亂的類型學(xué)碳吸附劑。氧化石墨烯具有2D分層結(jié)構(gòu)，如圖1b所示。合成氧化石墨烯的起始材料是石墨，石墨的氧化引入了氧官能團(tuán)，繼而增加了層間距并使材料變成親水性。隨后的剝落步驟將各層分開(kāi)，從而顯著增加其可訪問(wèn)的表面積，從而導(dǎo)致單層或少層氧化石墨烯的形成。在我們以前的工作中，通過(guò)XPS分析，我們發(fā)現(xiàn)氧化石墨烯上存在的氧官能團(tuán)是羥基和羧基的形式。材料在孔隙率和功能化程度方面的可調(diào)性使氧化石墨烯成為親水性碳吸附劑的原型，因此對(duì)于研究2D材料中的氣體吸附也很有趣。碳納米角具有管狀結(jié)構(gòu)，在一端具有封閉的錐形尖端結(jié)構(gòu)(圖1c)。單個(gè)碳納米角通常為單壁，內(nèi)徑為2-4 nm。碳納米角的獨(dú)特特征是直徑為50–100 nm的剛性球形聚集結(jié)構(gòu)。合成后的碳納米角關(guān)閉，氣體分子無(wú)法進(jìn)入碳納米角內(nèi)部。氧化處理，例如在空氣中加熱，O 2 或CO 2用于打開(kāi)碳納米角，從而將可及表面積增加3-4倍。碳納米角具有微孔的組合，對(duì)于氣體吸附應(yīng)用很有趣，因?yàn)樗鼈兛梢源罅可�產(chǎn)且純度高。

　　圖1：不同吸附劑的示意圖：a)活性炭，b)氧化石墨烯，c)碳納米角，d)碳納米管。

　　圖2顯示了使用SEM顯示了不同吸附劑的形態(tài)。碳納米角具有如圖2a的SEM圖像所示的聚集結(jié)構(gòu)。碳納米角的TEM圖像(圖3c)顯示只有很少的尖端從球形聚集體結(jié)構(gòu)中突出，表明芽狀碳納米角結(jié)構(gòu)。高分辨率TEM圖像確認(rèn)了碳納米角的單壁錐形結(jié)構(gòu)(圖3c的)。活性炭呈顆粒狀且SEM圖像(圖2f)揭示了沒(méi)有特定結(jié)構(gòu)/順序的聚集結(jié)構(gòu)，這是活性炭材料的特征。

　　圖2：研究中使用的活性炭樣品的SEM圖像。

　　二氧化硫的吸附測(cè)試

　　吸附不僅取決于孔的結(jié)構(gòu)和幾何形狀，而且還取決于化學(xué)組成。為了充分理解的吸附行為，還必須表征其化學(xué)組成。由于它們?cè)诩t外區(qū)域附近的高吸收性，因此很少使用IR光譜來(lái)表征CNT和CNH。相比之下，XPS是一種中心表征方法，可以成功地應(yīng)用于不同類型的活性炭材料，以獲得有關(guān)表面功能的有意義的化學(xué)信息。在六種吸附劑中的表面上顯示出明顯的氧氣濃度。在煙道氣吸附在活性炭上的情況下，還觀察到了羥基對(duì)二氧化硫吸附的有益作用。這些研究都指出，氧官能團(tuán)的存在肯定會(huì)影響二氧化硫吸附劑的吸附特性。在本研究中，去卷積的高分辨率掃描顯示，氧化石墨烯的氧氣濃度最高，其次是活性炭。碳納米角和碳納米管在表面的氧官能度可忽略不計(jì)。對(duì)于碳納米角，使用XPS深度剖面測(cè)量，我們以前已經(jīng)證明，氧官能團(tuán)僅存在于通常幾百微米長(zhǎng)的碳納米角的前幾納米中。

　　兩種吸附劑在25°C下的二氧化硫吸附等溫線如圖3a所示。活性炭的吸附容量可歸因于微孔的存在。如圖分析所示，微孔占活性炭的總可用表面積的幾乎89.5%。在1bar時(shí)，碳納米角的二氧化硫攝入量最低，其次是碳納米管和氧化石墨烯。在圖3b中，繪制了在1bar下SO 2的吸附量與吸附劑的BET比表面積的函數(shù)關(guān)系。在1 bar時(shí)，BET比表面積和SO 2吸附之間幾乎存在線性關(guān)系。在相對(duì)壓力P/P 0小于0.3的近環(huán)境條件下，發(fā)現(xiàn)氧官能團(tuán)的影響更為明顯。在我們對(duì)單壁碳納米管的TEM測(cè)量中，我們看到了少量的多壁碳納米管和其他催化劑雜質(zhì)的存在。這些異物的存在可能是SWNT中觀察到的SO 2吸收率低的原因之一。

　　圖3：二氧化硫在不同的吸附劑25℃吸附等溫線研究。

　　總之，研究了不同碳納米材料對(duì)二氧化硫的吸附特性，并將其與活性炭吸附劑進(jìn)行了比較。在接近環(huán)境的條件下，活性炭的SO 2吸收量顯著高于本研究中所有其他吸附劑。在1 bar壓力下不同吸附劑的吸附特性的比較表明，SO 2吸收與BET比表面積呈線性關(guān)系。發(fā)現(xiàn)氧官能團(tuán)的存在有利于SO 2在較低的相對(duì)壓力下，吸附作用更加明顯。

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